摘　要：為獲取更多的清潔高效能源，全球范圍內(nèi)都正在開(kāi)展與天然氣水合物(以下簡(jiǎn)稱(chēng)水合物)開(kāi)采相關(guān)的研究，其中電阻率作為表征水合物變化的一個(gè)重要參數(shù)也被納入了重點(diǎn)研究范疇，但其在水合物三維生成及開(kāi)采過(guò)程中的變化特性尚未見(jiàn)報(bào)道。為了得到三維系統(tǒng)下水合物的電阻率變化數(shù)據(jù)，利用三維水合物反應(yīng)釜，實(shí)驗(yàn)室模擬研究了水合物在多孔介質(zhì)中生成及利用雙水平井注熱開(kāi)采實(shí)驗(yàn)過(guò)程中電阻率的變化特性。結(jié)果發(fā)現(xiàn)：①電阻率總體上隨著水合物的生成而升高，隨著其分解而下降；②電阻率與水合物飽和度并不呈完全的線性關(guān)系，當(dāng)水合物飽和度升高到一定程度時(shí)，電阻率變化減緩；③在水合物生成過(guò)程中發(fā)現(xiàn)水合物生成存在“爬壁效應(yīng)”——水合物在多孔介質(zhì)中的生成并不同步，水合物在邊界區(qū)域明顯多于中心區(qū)域；④在水合物開(kāi)采過(guò)程中發(fā)現(xiàn)電阻率不僅隨水合物分解的變化而變化，而且還與開(kāi)采過(guò)程中的流體流動(dòng)有著較大關(guān)系，所以利用電阻率作為水合物開(kāi)采的特征指標(biāo)時(shí)需要先排除流體流動(dòng)的干擾。

關(guān)鍵詞：天然氣水合物  三維  生成及開(kāi)采  實(shí)驗(yàn)室模擬  電阻率  變化特性  飽和度  流體流動(dòng)

An experimental study of resistivity variation in the 3D simulation of methane hydrate generation and production

Abstract：To solve the global energy crisis and global warming，the related research about the discovery and extraction of natural gas hydrate has been and is being developed all over the world，among which the resistivity of hydrate，a research focus，is a significant parameter to characterize how the methane hydrate changes in the process of its generation and production．However，few literatures on such subject have ever been found．In view of this，a laboratory simulation study was carried out in a 3D hydrate reactor，focusing on the characteristics of resistivity variation respectively when methane hydrate was generated in a multi porous medium and when it was extracted through the heat stimulation method in the dual horizontal wells．The following findings were obtained．a．The resistivity rises in the process of hydrate generation but falls with the hydrate dissociation．b．The resistivity is not directly proportional to the hydrate saturation；when the hydrate saturation climbs to a certain level，the change of resistivity starts to get slow．c．The phenomenon of“climbing effect”is observed in the hydrate formation process．That is，the formation of methane hydrate in the multi-pore medium is asynchronous，so the generated hydrates are obviously more in the boundary areas than those in the central area．d．In the process of hydrate production，the resistivity is not only related to the hydrate dissociation，but to the flow of fluids like gas and water；that is why the interference of fluid flow should be eliminated before the resistivity is used as a characteristic parameter of hydrate production．

Key words：methane hydrate，3D hydrate reactor，hydrate generation and production，laboratory simulation，resistivity，dual horizontal wells，heat stimulation，hydrate saturation，fluid flow

近年來(lái)，全世界都認(rèn)識(shí)到天然氣水合物(以下簡(jiǎn)稱(chēng)水合物)是一種潛在的能源資源。全球已經(jīng)發(fā)現(xiàn)超過(guò)220處氣體水合物礦藏，已探明水合物礦藏中天然氣儲(chǔ)量超過(guò)l5×10¹⁵m³。以目前的能源消費(fèi)水平，僅開(kāi)采15％的水合物就可供全球使用200年^[1-2]。由于水合物的開(kāi)采對(duì)能源與氣候的影響很大^[3]，目前對(duì)水合物開(kāi)采的研究基本還處于實(shí)驗(yàn)室模擬和數(shù)值模擬的階段。

為了對(duì)這種儲(chǔ)量巨大的能源進(jìn)行開(kāi)發(fā)，各國(guó)的研究者提出了很多方法，比如：①熱激法^[4-5]，利用注入熱水、蒸汽或者熱鹽水將水合物藏加熱到平衡溫度之上分解水合物；②降壓法^[6-7]，將水合物藏的壓力降低到平衡分解壓力以下；③注化學(xué)劑法^[8]，指注入化學(xué)藥劑，比如甲醇或者乙二醇以改變水合物平衡生成條件。加拿大、日本、美國(guó)等國(guó)在2002年聯(lián)合對(duì)Mallik地區(qū)5L-38井開(kāi)展了小尺度下天然氣水合物注熱試采，對(duì)深度為907～920m區(qū)間共13m厚的水合物層注入80℃的熱流體進(jìn)行了5天多的加熱法試生產(chǎn)，共生產(chǎn)出468m³天然氣，證實(shí)了通過(guò)熱激法開(kāi)采水合物的可行性^[9]。

目前國(guó)際上利用實(shí)驗(yàn)研究熱力法開(kāi)采甲烷水合物的報(bào)道僅限于一維^{[5，10]}、二維^[11]模擬，而實(shí)際上，水合物藏是個(gè)三維礦場(chǎng)。為了更加真實(shí)地了解水合物的開(kāi)采行為，進(jìn)行三維水合物開(kāi)采實(shí)驗(yàn)?zāi)M，特別是在三維尺度上研究水合物的分解行為，意義重大。

一般來(lái)說(shuō)，水合物的電阻率值要高于水或氣的電阻率值，低于氣體在水合物相、氣相和水相等體系中的電阻率值。水合物沉積物產(chǎn)氣的過(guò)程中，水合物逐漸分解成水和氣，引起沉積物電阻率值隨時(shí)間而變化。因此，水合物分解過(guò)程中的電阻率變化可以用來(lái)表征水合物沉積物的變化特征^[12-13]。目前水合物生成分解過(guò)程的電阻率特性實(shí)驗(yàn)研究?jī)H限于小型反應(yīng)釜，三維開(kāi)采實(shí)驗(yàn)過(guò)程中的電阻率變化研究還未見(jiàn)報(bào)道。

筆者利用二維水合物反應(yīng)釜，研究了甲烷水合物在多孔介質(zhì)中生成及利用雙水平井注熱開(kāi)采水合物實(shí)驗(yàn)過(guò)程中電阻率的變化特性。

1　實(shí)驗(yàn)

1．1　實(shí)驗(yàn)裝置

圖1為實(shí)驗(yàn)裝置系統(tǒng)的示意圖。實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)的主要組成模塊有供液模塊、穩(wěn)壓供氣模塊、反應(yīng)釜、環(huán)境模擬模塊和數(shù)據(jù)采集模塊。供液模塊主要包括平流泵、中間容器、加熱罐。系統(tǒng)核心部件為三維高壓反應(yīng)釜，由316不銹鋼制成，耐壓25MPa，釜內(nèi)為正方體，有效容積為5.832L。三維反應(yīng)釜放置于恒溫水浴中。反應(yīng)釜中布置有多組測(cè)點(diǎn)及井。

圖2繪出了三維反應(yīng)釜內(nèi)部各層電阻率測(cè)點(diǎn)以及開(kāi)采井口的分布示意圖。從圖2中可以看出，共有l2×3個(gè)電阻測(cè)點(diǎn)以及分別位于A、C兩層的中心水平井。本實(shí)驗(yàn)中，反應(yīng)釜注熱井為底層水平C井，出口為與注熱井在同一垂直截面上的頂層水平A井。實(shí)驗(yàn)中，壓力由Trafag制造的NAT8251.7425型壓力傳感器測(cè)量，測(cè)量范圍為0～25MPa，精度為±0.02MPa。溫度由Ptl00鉑電阻測(cè)量，測(cè)量范圍為-20～200℃，精度為±0.1℃。蒸餾水由平流泵注入，通過(guò)中間容器，經(jīng)過(guò)加熱罐后被加熱為高溫蒸汽進(jìn)入釜內(nèi)。平流泵為北京創(chuàng)新通恒有限公司制造的P3000型，流量范圍為0～50mL／min，精度為±0.001mL／min，壓力范圍為0～25MPa。加熱罐由南通飛宇有限公司制造，可加熱水至30～190℃，精度為±0.1℃。供氣部分包括甲烷氣瓶、壓力調(diào)節(jié)閥、穩(wěn)壓器、氣體流量計(jì)等，氣體流量計(jì)采用北京七星D07型質(zhì)量流量控制器，量程為0～10L／min，測(cè)量精度為l％。’實(shí)驗(yàn)所用氣體為99.9％的純甲烷氣體，由佛山華特氣體有限公司提供。

1．2　實(shí)驗(yàn)方法

將石英砂填塞進(jìn)反應(yīng)釜中作為多孔介質(zhì)，石英砂的大小為300～450mm，孔隙度約為48％。對(duì)系統(tǒng)進(jìn)行2次排空，排出系統(tǒng)中殘余的空氣等雜質(zhì)。通過(guò)平流泵向反應(yīng)釜內(nèi)注入適量的去離子水。將恒溫水浴的溫度設(shè)置到預(yù)定的水合物合成所需溫度，本次實(shí)驗(yàn)工作溫度為8.0℃，然后注入甲烷氣體，使反應(yīng)釜內(nèi)壓力升高到20MPa，關(guān)閉反應(yīng)釜進(jìn)出口閥門(mén)，使系統(tǒng)保持定容狀態(tài)，水合物開(kāi)始生成，釜內(nèi)壓力逐漸下降。在生成過(guò)程中每隔5min記錄電阻率、壓力等參數(shù)變化。

甲烷水合物在8℃的環(huán)境溫度下生成完成，水合物飽和度約為30％，保持恒溫水浴溫度恒定不變(8℃)，抽空水夾層冷卻水，四壁形成絕熱邊界，上、下蓋層為等溫邊界條件。將預(yù)熱罐溫度設(shè)為預(yù)設(shè)溫度，待其溫度穩(wěn)定后，設(shè)定流速，利用旁通閥預(yù)熱管路，預(yù)熱完成后打開(kāi)進(jìn)口閥開(kāi)始注熱。

此時(shí)的釜內(nèi)溫度為8℃，通過(guò)計(jì)算，得到在8℃時(shí)體系的相平衡壓力為5.6MPa，所以設(shè)定的出口壓力要低于此時(shí)水合物的相平衡壓力，本實(shí)驗(yàn)設(shè)定的出口壓力為4.7MPa。當(dāng)反應(yīng)釜內(nèi)壓力降至4.7MPa時(shí)，開(kāi)始注熱，注熱水速度為20mL／min，注熱溫度為160℃。當(dāng)產(chǎn)氣量逐漸降低至0時(shí)，認(rèn)為不再有水合物分解，關(guān)閉進(jìn)口和出口閥門(mén)，開(kāi)采實(shí)驗(yàn)結(jié)束。然后調(diào)節(jié)回壓閥將體系壓力緩慢降低至大氣壓，釋放剩余甲烷氣。在開(kāi)采過(guò)程中每隔10s記錄電阻率、壓力等參數(shù)變化。

2　結(jié)果與討論

2．1　生成過(guò)程

在本項(xiàng)研究中，甲烷水合物生成過(guò)程歷時(shí)約15天，在此過(guò)程中反應(yīng)釜系統(tǒng)壓力由20MPa下降至12MPa。由于本工作所用電極對(duì)的電阻探頭在反應(yīng)釜中間距不一致，在這里，筆者同樣利用實(shí)驗(yàn)過(guò)程中實(shí)時(shí)的電阻率值與實(shí)驗(yàn)開(kāi)始前的電阻率的比值作為比較的參數(shù)。圖3是在水合物生成過(guò)程中系統(tǒng)壓力與電阻率比隨時(shí)間變化圖。圖3中以4A、4B和4C作為參考點(diǎn)，研究生成過(guò)程中A、B、C 3層的電阻率變化區(qū)別。如圖3所示，在甲烷水合物生成的第一和第二天電阻率值同時(shí)快速升高，表明在位于4A、4B、4C處的水合物迅速生成。然而在水合物生成的余下約l3天的時(shí)間中，系統(tǒng)壓力持續(xù)下降，表明反應(yīng)釜中的水合物在持續(xù)生成，但是電阻率并沒(méi)有明顯上升趨勢(shì)。這有可能是由于位于4A、4B、4C測(cè)點(diǎn)處水合物在前兩天的牛成中已經(jīng)達(dá)到飽和狀態(tài)，電阻率無(wú)法再升高，而水合物在其他地區(qū)繼續(xù)生成。說(shuō)明水合物在反應(yīng)釜內(nèi)各點(diǎn)的生成并不是同步的。

此外，還可以發(fā)現(xiàn)由A層至C層，電阻率的升高量逐漸降低，表明水合物生成量依次減少。這主要是由于在水合物生成過(guò)程中反應(yīng)釜內(nèi)的水的分布是不均勻的，由于重力的原因，下層(C層)的水的飽和度較高，相對(duì)來(lái)說(shuō)氣水接觸面較小，所以水合物更難生成。

圖4是水合物生成過(guò)程中電阻率比三維空間分布圖。如圖4所示，隨著時(shí)間的增加，水合物藏的水合物量逐漸增加。從水合物的電阻率三維分布來(lái)看，還可以發(fā)現(xiàn)水合物的分布并不均勻，驗(yàn)證了圖3水合物生成不同步的結(jié)論。并且發(fā)現(xiàn)水合物在邊界區(qū)域明顯多于中心區(qū)域，這是由于邊界區(qū)域傳熱速率較快導(dǎo)致水合物生成速率較快，同樣的現(xiàn)象在其他實(shí)驗(yàn)中也被報(bào)道過(guò)，此現(xiàn)象被稱(chēng)為“爬壁效應(yīng)”^[14]。

對(duì)比圖4a與圖4b發(fā)現(xiàn)電阻率變化量較大，而對(duì)比圖4c與圖4d發(fā)現(xiàn)電阻率變化較小。但是圖3中的壓力在整個(gè)水合物生成過(guò)程中是均勻下降的，表明水合物生成速率較穩(wěn)定，并沒(méi)有明顯的減慢趨勢(shì)。所以可以認(rèn)為，電阻率與水合物飽和度并不是呈完全的線性關(guān)系。當(dāng)水合物的飽和度升高到一定程度時(shí)，電阻率變化減緩。這是由于當(dāng)多孔介質(zhì)中生成一定飽和度的水合物時(shí)，水合物會(huì)將多孔介質(zhì)中的通道阻塞，引起電阻率迅速上升；但當(dāng)飽和度繼續(xù)上升時(shí)，電阻率則變化不大。

2．2　開(kāi)采過(guò)程

圖5為開(kāi)采過(guò)程中系統(tǒng)壓力隨時(shí)間變化圖。如圖5所示，根據(jù)壓力的變化可以把整個(gè)開(kāi)采階段分為3個(gè)階段，分別為階段A、階段B和階段C。其中，在階段A中，壓力由生成結(jié)束時(shí)的12MPa降低至6.5MPa，而6.5MPa高于此時(shí)水合物藏溫度8℃所對(duì)應(yīng)的相平衡壓力(5.6MPa)，也就是說(shuō)在階段A中水合物并不分解，所以此階段被稱(chēng)為自由氣釋放階段。在階段8中，壓力由6.5MPa降低至4.7MPa，在此階段中，由于系統(tǒng)壓力低于相平衡壓力導(dǎo)致水合物開(kāi)始分解，所以此階段被稱(chēng)為降壓開(kāi)采階段。在階段C中，壓力穩(wěn)定在4．7 MPa附近幾乎不變，并且開(kāi)始通過(guò)水平井C注熱開(kāi)采水合物，所以此階段被稱(chēng)為注熱開(kāi)采階段。

圖6為開(kāi)采過(guò)程中產(chǎn)水、產(chǎn)氣量隨時(shí)間變化圖。如圖6所示，水合物開(kāi)采過(guò)程一共歷時(shí)366min。3個(gè)開(kāi)采階段的特性分別如下：自由氣釋放階段A中，逐漸產(chǎn)氣約ll5L，并在產(chǎn)氣即將結(jié)束的時(shí)候開(kāi)始產(chǎn)水，共產(chǎn)水約400mL，此階段中的產(chǎn)氣和產(chǎn)水都是原先貯存于水合物藏中的自由氣和自由水；降壓開(kāi)采階段B中，首先靜置了約30min后，再進(jìn)行降壓分解實(shí)驗(yàn)，在降壓過(guò)程中共產(chǎn)氣約120L，但是沒(méi)有更多的水產(chǎn)出；注熱開(kāi)采階段C中，共產(chǎn)氣約l50L，產(chǎn)氣速率隨著開(kāi)采過(guò)程的進(jìn)行而降低，最終降低至0。這是由于水合物藏中的水合物逐漸分解完，水合物分解量減小從而導(dǎo)致產(chǎn)氣速率降低。并且在整個(gè)水合物注熱開(kāi)采過(guò)程中，產(chǎn)水速率基本保持不變(約為20mL／min)，基本與注水速率保持一致。

下面研究一下這些開(kāi)采現(xiàn)象所對(duì)應(yīng)的電阻率變化規(guī)律。仍然以4A、4B和4C測(cè)點(diǎn)的電阻率為例，研究開(kāi)采過(guò)程中電阻率的變化。圖7為開(kāi)采過(guò)程中電阻率隨時(shí)間變化曲線。如圖7所示，在自由氣釋放階段A中，首先由于自由氣的大量放出，導(dǎo)致中層4B和下層4C電阻率下降較為明顯，而在上層4A測(cè)點(diǎn)電阻率反而略有上生，這表明氣體通過(guò)上層水平井流出，導(dǎo)致各層電阻率變化，并且在自由氣釋放階段的后期由于產(chǎn)水導(dǎo)致中、下層電阻率的上升；在降壓開(kāi)采過(guò)程中，由于水合物分解導(dǎo)致電阻率緩緩下降，但是不明顯，這主要是由于降壓分解降低水合物飽和度，但是并未降低至上文中提到的可以明顯影響電阻率的水合物飽和度值，所以下降并不明顯；在注熱開(kāi)采初期，由于大量水合物分解導(dǎo)致氣體和水的流動(dòng)性較大，所以水合物藏內(nèi)的電阻率變化具有一定隨機(jī)性，不過(guò)隨著注熱的進(jìn)行，水合物逐漸分解完，導(dǎo)致電阻率總體呈下降趨勢(shì)。

通過(guò)對(duì)圖7的分析可以發(fā)現(xiàn)，在水合物開(kāi)采過(guò)程中，電阻率不僅隨水合物分解的變化而變化，而且還與開(kāi)采過(guò)程中的流體流動(dòng)有著較大的關(guān)系，所以利用電阻率作為水合物開(kāi)采的特征指標(biāo)時(shí)需要排除流體流動(dòng)的干擾。

圖8是水合物分解過(guò)程中電阻率比三維空間分布圖。如圖8所示，圖8-a為開(kāi)采前的水合物電阻率比三維分布圖，此時(shí)所有測(cè)點(diǎn)的電阻率比均為初始值l。圖8-b為開(kāi)采第l22分鐘的電阻率比三維分布圖，此時(shí)水合物開(kāi)采處于降壓開(kāi)采階段，可以看見(jiàn)水合物藏內(nèi)的水合物開(kāi)始分解，并且分解主要集中于上層，這可能是由于開(kāi)采井位于上層的原因。而圖8-c和圖8-d分別為第244分鐘和第366分鐘的電阻率比云圖，可發(fā)現(xiàn)水合物藏中的電阻率比持續(xù)下降，表明水合物持續(xù)分解。并且在第366分鐘(圖8-d)達(dá)到最低。

通過(guò)三維云圖(圖8)還可以發(fā)現(xiàn)，在開(kāi)采過(guò)程中上層和邊界區(qū)域的電阻率下降幅度較大，這主要是由于生成過(guò)程中水合物在這些區(qū)域生成較多，飽和度較高，所以在分解中相應(yīng)的這些區(qū)域的電阻率變化也更大。

3　結(jié)論

通過(guò)研究多孔介質(zhì)中三維甲烷水合物生成和分解實(shí)驗(yàn)過(guò)程中的電阻率變化，得出了以下結(jié)論。

1)甲烷水合物在多孔介質(zhì)中的生成并不同步，并且發(fā)現(xiàn)水合物在邊界區(qū)域明顯多于中心區(qū)域，此現(xiàn)象被稱(chēng)為“爬壁效應(yīng)”。

2)電阻率隨著水合物的生成而升高，并且隨著水合物的分解而下降。但電阻率與水合物飽和度并不呈完全的線性關(guān)系。當(dāng)水合物的飽和度升高到一定程度時(shí)，電阻率變化減緩。

3)在水合物開(kāi)采過(guò)程中電阻率不僅隨水合物分解的變化而變化，還與開(kāi)采過(guò)程中的流體流動(dòng)有著較大關(guān)系，所以利用電阻率作為水合物開(kāi)采的特征指標(biāo)時(shí)需要排除流體流動(dòng)的干擾。

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本文作者：李小森  馮景春  李剛  王屹

作者單位：中國(guó)科學(xué)院可再生能源與天然氣水合物重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室

  中國(guó)科學(xué)院廣州能源研究所天然氣水合物研究中心

  中國(guó)科學(xué)院大學(xué)