摘 要

摘　要：頁巖具有超低基質(zhì)滲透率及納米尺度的孔喉結(jié)構(gòu)，天然氣在頁巖納米孔隙中的流動不再遵循達西定律，受到較常規(guī)儲層更加顯著的滑脫效應(yīng)影響，研究頁巖納米孔隙氣體流動的滑脫效

摘　要：頁巖具有超低基質(zhì)滲透率及納米尺度的孔喉結(jié)構(gòu)，天然氣在頁巖納米孔隙中的流動不再遵循達西定律，受到較常規(guī)儲層更加顯著的滑脫效應(yīng)影響，研究頁巖納米孔隙氣體流動的滑脫效應(yīng)，對于指導(dǎo)頁巖氣的壓裂設(shè)計、產(chǎn)能預(yù)測、氣藏數(shù)值模擬等都具有重要的意義。為此，在文獻調(diào)研的基礎(chǔ)上，分析對比了目前頁巖中氣體流動的多尺度流動規(guī)律，并著重分析了評價滑脫效應(yīng)對氣體在頁巖中流動的影響規(guī)律，以及氣體解吸對于頁巖納米孔隙滑脫效應(yīng)的影響。結(jié)果表明：Klinkenberg方程無法準確地描述頁巖的滑脫效應(yīng)，孔隙尺寸越小，滑脫效應(yīng)對于氣體流動影響越大，且頁巖受到滑脫效應(yīng)影響的壓力范圍更大，這不僅僅局限于低壓范圍內(nèi)，如果在頁巖氣產(chǎn)能預(yù)測與氣藏數(shù)值模擬過程中，不考慮滑脫效應(yīng)將會帶來更大的計算偏差；有機質(zhì)孔隙表面的氣體吸附、解吸會改變氣體的流動通道，對納米孔隙中氣體滑脫效應(yīng)存在重要的影響；最后指出，多尺度流動效應(yīng)和基于孔喉分布的應(yīng)力—溫度—流動耦合模型是頁巖氣儲層滲流機理的下一步研究方向。

關(guān)鍵詞：頁巖氣  納米孔隙  流動規(guī)律  滑脫效應(yīng)  氣體吸附  生產(chǎn)能力  預(yù)測  儲集層滲流機理

Slippage effect of shale gas flow in nanoscale pores

Abstract：Gas shale contains a nanoscale pore throat structure with ultra-matrix permeability．Shale gas flow in nanoseale Dores no longer follows the Darcy's Law but is subject to a more significant slippage effect compared to conventional reservoirs．It is great significant in the guidance of shale gas fracturing design，production forecast，numerical simulation to study the slippage effect of shale gas flow in nanoscale pores．On the basis of the literature research，we analyzed and compared the muhisealc flow in gas shales，focusing on the analysis and assessment of the influencing law of the slippage effect on gas flow in shales and the impact of gas desorption on the slippage effect of nanoscale pores in shales．The results showed that：the Klinkenberg equation can not accuratcly describe the shale slippage effect；the smaller the pore size is，the greater the impact of slippage effect on gas flow in shales and the wider the pressure range of shale subject to slippage effect，which is not limited to the low pressure range．If the slippage effect is not considered，there will be a greater calculating deviation in shales gas production forecast and shale gas reservoir sireulation．The gas adsorption and desorption of organic pore surface will change gas flow channel，exerting a significant impact on the slippage effect of gas in nanoscale pores．Finally it is pointed out that the next research on shale gas reservoir percolation mechanism will be the muhiseale flow effect and stress temperature-flow cou．pling model based on pore throat distribution．

Keywords：shale gas，nanoscale pore，flow mechanism，slippage effect，gas adsorption，production，forecast，reservoir percolation mechanism

我國頁巖氣勘探開發(fā)具有廣闊的前景^[1-2]，而體積壓裂技術(shù)是頁巖氣成功開發(fā)的關(guān)鍵技術(shù)之一。天然氣存在于微納米孔隙裂隙中，只有實現(xiàn)裂縫網(wǎng)絡(luò)的連通和微納米孔隙的有效流動才能實現(xiàn)頁巖氣的有效開采。改造后的裂縫網(wǎng)絡(luò)與基質(zhì)的微納米級滲流通道形成頁巖氣藏復(fù)雜的多尺度流動。其中頁巖儲層中納米孔隙的存在，使氣體在頁巖中的滲流機理更加復(fù)雜，正確認識氣體在頁巖中的流動機理，對于指導(dǎo)如何形成縫網(wǎng)、壓裂優(yōu)化、產(chǎn)能預(yù)測、數(shù)值模擬等有重要的意義。氣體滑脫是頁巖納米孔隙氣體滲流的重要機理，氣體分子相對于納米孔喉的比例，遠大于其相對于常規(guī)儲層的比例，滑脫效應(yīng)更加嚴重，研究納米孔隙氣體滑脫效應(yīng)對于認識頁巖滲流機理、指導(dǎo)頁巖氣藏開發(fā)具有重要意義。

1　頁巖氣儲層的多尺度流動

頁巖儲層中含有豐富的有機質(zhì)，氣體在頁巖儲層中的儲存形式主要有3種：連通微孔隙裂縫中的游離氣、有機質(zhì)和黏土表面的吸附氣以及固體有機質(zhì)中的溶解氣^[3-4]。在頁巖基質(zhì)納米孔隙中，自由氣、吸附氣和溶解氣共同構(gòu)成了頁巖氣納米孔隙氣體流動物理模型^[5]。

頁巖氣藏的體積改造技術(shù)的裂縫起裂與擴展不簡單是裂縫的張性破壞，而且還存在剪切、滑移、錯斷等復(fù)雜的力學(xué)行為，通過體積改造形成的是復(fù)雜的網(wǎng)狀裂縫系統(tǒng)^[6-7]。網(wǎng)狀裂縫和頁巖納米孔隙共同控制了頁巖氣藏的氣體流動，改造后的人工裂縫網(wǎng)絡(luò)由支撐主縫、天然裂縫剪切滑移引起的白支撐裂縫和溝通毛細裂縫組成，裂縫網(wǎng)絡(luò)與基質(zhì)的微納米級滲流通道形成頁巖氣藏復(fù)雜的多尺度流動，頁巖的吸附解吸特性，進一步增加了頁巖氣儲層氣體流動的復(fù)雜性^[8-10]。氣體在頁巖氣藏頁巖氣藏中的流動分為宏觀尺度、中尺度、微米尺度、納米尺度、分子尺度等5個尺度，7℃體在其中的多尺度流動機理為^[11]：人工裂縫和井筒之間的壓力差會引起人工裂縫中的氣體流入井筒，人工裂縫中氣體壓力的降低引起微裂縫中的氣體流動。微裂縫中的氣體流動會使基質(zhì)和微裂縫間產(chǎn)生壓差，基質(zhì)中氣體開始流動，并使基質(zhì)壓力降低，在壓力降足夠的情況下，巖石顆粒表面的吸附氣會解吸，流入到裂縫和基質(zhì)孔隙中，干酪根和黏土顆粒內(nèi)部的氣體分子則會在擴散作用下發(fā)生質(zhì)量交換。頁巖氣藏所存在的多尺度流動效應(yīng)使其數(shù)學(xué)表征變得更加的復(fù)雜，其中氣體在基質(zhì)納米孔隙中的流動是關(guān)鍵的問題

2　頁巖納米孔隙的氣體滑脫效應(yīng)

2．1　頁巖的納米級孔隙結(jié)構(gòu)

對于大部分的頁巖，其孔隙半徑比常規(guī)儲層要低得多，圖1-a為Barnett頁巖不同樣品的掃描電鏡圖像，可以看出，頁巖基質(zhì)主要由黏土礦物(淺灰色物質(zhì))和有機質(zhì)或干酪根組成(深灰色物質(zhì))，孔隙主要分布在有機質(zhì)中，且這些孔隙主要是納米孔隙。圖1-b所示為通過壓汞法所測得的一個Barnett頁巖的孔隙大小分布曲線，其主要孔隙半徑分布范圍在10nm以下。2010年，鄒才能等人在中國頁巖儲層發(fā)現(xiàn)納米級孔隙^[12-13]，指出頁巖氣儲層納米級孔隙以有機質(zhì)內(nèi)孔、顆粒內(nèi)孔及白生礦物品間孔為主，孔隙直徑范圍為5～300nm，主體為80～200nm。

 

一般認為頁巖內(nèi)83％～87％孔隙度米自納米孔隙的貢獻^[16]，納米級孔隙是頁巖的主要組成部分，是頁巖的主要儲氣空間。

氣體滑脫指氣體在介質(zhì)孔道流動中出現(xiàn)的近孔道壁面氣體分子對壁面發(fā)生相對運動的現(xiàn)象^[17]，1941年，Klinkenberg第一次在石油行業(yè)中提出了多孔介質(zhì)的氣體滑脫效應(yīng)^[18]，氣藏的大量投入開發(fā)使氣體滑脫效應(yīng)得到了廣泛的關(guān)注，學(xué)者們進行了滑脫效應(yīng)機理^[19-22]及其對于氣體滲透率^[23]、氣藏產(chǎn)能^[24-25]等方面影響的研究。

頁巖氣藏中納米孔隙的存在，使氣體滑脫效應(yīng)更加的顯著，氣體滑脫成為頁巖微觀尺度的重要滲流機理^[26-28]，頁巖納米孔隙的氣體滑脫機理及其模型表征方法是重要的研究內(nèi)容。

2．2　納米孔隙中的氣體滑脫效應(yīng)

經(jīng)典的流動理論中，流體在多孔介質(zhì)中的流動時連續(xù)性理論成立，流體在孔隙壁面處的流速為零(圖2-a)。常規(guī)的儲層孔隙喉道半徑相對較大(通常是在1～100mm)，連續(xù)性理論成立的，達西方程能夠很好地描述常規(guī)儲層中的流體流動規(guī)律。

 

氣體在納米孔隙中的流動特征如圖2-b所示。頁巖孔隙直徑較小，甲烷分子的直徑(0.4nm)對于其流動通道來講相對是比較大的，在分子水平，連續(xù)性理論不再成立，分子將在壓差的驅(qū)動之下，朝著一個總體的方向，以一個相對隨機的方式運動，許多分子將會與孔隙壁面發(fā)生碰撞，并沿著壁面間發(fā)生滑脫運動，在宏觀上表現(xiàn)出氣體在孔道壁面具有非零速度。氣體滑脫會貢獻一個附加通量，同不存在滑脫的情況相比，氣體分子在壁面的滑脫會降低氣體的流動壓力差^[29]。

Knudsen數(shù)是判斷氣體在不同尺度的流動通道內(nèi)的流動是否存在滑脫效應(yīng)的無量綱數(shù)，代表了分子的平均自由程同孔隙尺寸的相互比例關(guān)系，是識別氣體不同流動狀態(tài)的重要參數(shù)，其數(shù)學(xué)表達式為^[30]：

Kn＝l／r 　　　   (1)

式中l是平均自由程，m；，r是孔隙半徑，nm。

目前國內(nèi)外的學(xué)者廣泛接受的氣體在微孔隙中的流動狀態(tài)的分類方式是：黏性流(Kn≤0.001)、滑脫流(0.001<Kn<0.1)、過渡流(0.1<Kn<10)、自由分子流(Kn≥10)^[31]。黏性流也就是達西流動；滑脫流指的是分子在孔隙壁面的速度不為零，分子對孔隙壁面的碰撞不能忽略，發(fā)生滑脫；Knudsen數(shù)大于10時，會出現(xiàn)自由分子流，分子和壁面之間的碰撞是主要的，分子之間的碰撞可以忽略；滑脫流和自由分子流之間存在著過渡流，黏性流理論不再適用，分子與孔隙壁面的碰撞和分子間的碰撞同樣重要，目前過渡流的微觀機理仍然在研究過程中。

假定氣藏溫度為353K，圖3給出了不同的壓力條件下，甲烷氣在不同級別的孔隙中流動時的Knudsen數(shù)，圖3中右側(cè)給出了不同的流態(tài)的界限，可以看出：頁巖納米孔隙中的主要流態(tài)是滑脫流和過渡流。

 

2．3　納米孔隙氣體滑脫效應(yīng)的表征模型

研究氣體在納米孔隙中的流動規(guī)律時，表觀滲透率既能夠直接地表征氣體滑脫對于氣體流動的影響，又能夠與目前的數(shù)值模擬器有效地結(jié)合，對頁巖的生產(chǎn)規(guī)律進行模擬研究。目前的表征模型主要有以下3種。

2．3．1Klinkenberg模型

Klinkenberg發(fā)現(xiàn)在低壓力條件下，實驗觀察到的氣體流量高于達西方程的預(yù)測值，提出了表觀滲透率隨著壓力的變化式：

 

其中bk＝4clp／r

式中Ka為表觀氣體滲透率，mD；K∞為等效液體滲透率，mD；`p為平均孔隙壓力，MPa；bk為Klinkenberg氣體滑脫因子，MPa；l為給定壓力和溫度下的氣體分子平均自由程；r為孔隙半徑；c≈1。

Klinkenberg方程可以寫為以Knudsen數(shù)表征的形式：

Ka＝(1+4cKn)K∞          (3)

Klinkenberg模型是表征氣體滑脫效應(yīng)的經(jīng)典模型，通過研究獲取，即可建立其表觀滲透率表征模型。

2．3．2 B-K表觀滲透率模型

該模型由Beskok和Karniadakis基于微管模型提出了能夠表征不同流態(tài)下的氣體表觀滲透率計算公式^[32]：

 

式中a為無因次稀疏系數(shù)；b為微管模型中氣體流動的滑脫系數(shù)，通常取-1。

Civan在該模型的基礎(chǔ)上，提出了無因次稀疏系數(shù)修正公式^[33-34]：

 

式中：A＝0.170，B＝0.4348，a0＝1.358。

2．3．3 Javadpour表觀滲透率模型

Javadpour考慮Knudsen擴散和滑脫的雙重作用，提出了表觀滲透率計算公式：

 

式中T為氣藏溫度，K；`r為氣體平均密度，kg／m³；a為切向動量供給系數(shù)，其取值在0～1之間，與孔隙壁的光滑程度、氣體類型、溫度和壓力有關(guān)，一般需要通過實驗來獲得。

該模型由Knudsen擴散部分和滑脫部分組成，可以看出納米孔隙中表觀滲透率同絕對滲透率之間的關(guān)系由氣體的性質(zhì)、孔喉大小以及壓力溫度等表示，基于該模型，可有效的研究頁巖孔徑、溫度壓力等條件對于其氣體流動規(guī)律的影響^[35]。

3　滑脫效應(yīng)對頁巖氣體流動的影響規(guī)律

滑脫效應(yīng)受到分子的平均自由程相對于孔喉半徑大小的控制，氣體的表觀滲透率因此會受到孔隙半徑、壓力、溫度等因素的影響。

圖4為采用3種不同的模型時，Ka／K∞隨著Knudsen數(shù)的變化曲線?？梢钥闯觯涸陴ば粤麟A段，表觀滲透率等于絕對滲透率；在滑脫流階段，隨著Knudsen數(shù)的增大，逐漸地變大，滑脫的存在使表觀滲透率增加，3種模型在滑脫流階段的計算結(jié)果基本趨于一致；當(dāng)出現(xiàn)過渡流時，3種模型的計算結(jié)果出現(xiàn)了較大的偏差，其中Civan模型和Javadpour模型結(jié)果較為接近，而Klinkenberg的模型則明顯的小于前兩者，這說明Klinkenber模型不再適用于過渡流階段流動規(guī)律的描述，該模型低估了過渡流階段的表觀滲透率。

 

根據(jù)式(6)可知，溫度、壓力、孔隙半徑等因素均對氣體滑脫存在影響，采用Javadpour模型分析以上不同因素對頁巖納米孔隙氣體滑脫的影響程度(圖5)。圖5-a是溫度為353K的條件下，甲烷氣在10nm的孔隙中流動時，表觀滲透率隨著壓力的變化曲線；圖5-b是溫度為353K、壓力5MPa的條件下，甲烷氣在不同半徑的孔隙中流動時，表觀滲透率隨著壓力的變化曲線；圖5-c是壓力為5MPa，甲烷氣在孔隙半徑為10nm的孔隙中流動時，表觀滲透率隨著溫度的變化曲線；圖5-d為壓力為5MPa，溫度為353K，摩爾質(zhì)量不同的氣體在孔隙半徑為10nm的孔隙中流動時，靜觀滲透率隨著溫度的變化曲線。

 

通過圖5可以看出：①孔隙直徑大于1nm時，表觀滲透率和絕對滲透率趨于一致，在納米孔隙中，表觀滲透率隨著孔隙直徑的變小而不斷地增大，孔隙直徑越小，表觀滲透率對于孔隙直徑的變化越敏感，滑脫效應(yīng)越明顯；②壓力對表觀滲透率有著顯著的影響，隨著壓力降低，表觀滲透率不斷地增大，滑脫效應(yīng)越明顯，對于納米孔隙、滑脫效應(yīng)的影響不僅僅存在于低壓條件下；③溫度對于納米孔隙的滑脫效應(yīng)影響很?。虎軞怏w的分子摩爾質(zhì)量對于滑脫效應(yīng)具有一定的影響，隨著分子摩爾質(zhì)量的增大，表觀滲透率減小。

4　氣體吸附對納米孔隙氣體流動的影響

頁巖中含有豐富的具有較強的吸附能力的有機質(zhì)，通常情況下，吸附狀態(tài)天然氣的含量占總含量的20％～85％．一般為50％左右^[36]。富有機質(zhì)頁巖儲層具有非均勻的孔喉分布特征，且納米級孔喉占有較大比重，納米孔喉中，吸附氣所占的空間比例更大，不能忽略其影響，頁巖的吸附特性對于孔隙空間評價^[37]、頁巖氣藏儲量計算^[38]等方面的影響得到了廣泛的關(guān)注，并且也將吸附氣作為供給源引入到了頁巖氣產(chǎn)能預(yù)測中^[39-40]。

圖6為有機質(zhì)孔隙壁面氣體吸附的示意圖，自由相的氣體分子會被吸附到孔隙壁面，占據(jù)一個吸附位置，隨著溫度和壓力的變化，氣體分子會在自由氣相和吸附氣相之間相互轉(zhuǎn)化，吸附層的厚度會隨之發(fā)生變化，由于滑脫效應(yīng)也是溫度和壓力敏感的，因此氣體吸附解吸會影響到氣體的滑脫效應(yīng)。有學(xué)者指出，當(dāng)孔隙直徑小于10nm時，氣體的吸附解吸會嚴重地影響氣體的流動規(guī)律^[41]。

 

對于頁巖的氣體吸附，通常采用Langmuir等溫吸附方程來表征，即

 

氣體分子在孔隙壁面的附著會減小孔隙的半徑，依據(jù)式(7)，受到氣體吸附影響之后的孔隙半徑計算公式為^[42]：

 

根據(jù)達西定律，單毛細管的固有滲誘率表達式為：

K∞＝r²/8                  (9)

根據(jù)式(8)，可以計算出不同的壓力下孔隙受到吸附層影響之后的實際有效孔隙半徑，利用有效半徑和實際半徑，再用式(9)可計算出吸附層對其滲透率的影響程度。圖7為不同的壓力和孔隙直徑下，孔隙的固有滲透率同存在吸附層時的滲透率比值，此時假設(shè)Langmuir壓力為12.5MPa，這里所計算的滲透率均為等效液體滲透率，也就是不考慮氣體滑脫效應(yīng)。

 

考慮氣體滑脫之后，表觀氣體滲透率可以通過式(6)計算，其中的孔隙半徑隨著壓力的變化而變化，結(jié)合式(6)、式(8)，分別計算不考慮及考慮氣體吸附的表觀滲透率。圖8為直徑為10nm的納米孔隙，不同的壓力之下是否考慮氣體吸附的表觀滲透率變化曲線。圖9為壓力為20MPa時，不同尺寸的納米孔隙是否考慮氣體吸附的表觀滲透率變化曲線。

 

 

根據(jù)圖7～圖9，氣體吸附層會對納米孔隙的導(dǎo)流性產(chǎn)生重大的影響，在高壓力和小孔隙中，影響更加顯著，這是由于在一定的壓力下，氣體的吸附量是一定的，隨著孔隙直徑的變小，吸附層所占的總的空間的比例越大，流體的流動通道越小，降低了導(dǎo)流能力。雖然孔隙直徑的變小能夠相對的增強氣體的滑脫效應(yīng)，但是所帶來的表觀滲透率的增加，并不足以彌補孔隙空間變小所帶來的滲透率損失，總體來講，吸附層的存在會降低氣體表觀滲透率。

對于富有機質(zhì)納米孔隙頁巖，不能簡單地忽略掉吸附層對于氣體流動的影響，在研究頁巖納米孔隙氣體流動的滑脫效應(yīng)時，應(yīng)充分地考慮氣體吸附的影響。

根據(jù)美國的開發(fā)經(jīng)驗，頁巖氣井的生產(chǎn)壽命通常比較長，部分甚至高達30a，產(chǎn)量年遞減率一般小于5％，許多研究者均認為頁巖氣井穩(wěn)產(chǎn)期較長的原因與儲集層的吸附氣含量有關(guān)^[43]。經(jīng)過分析，由于氣體滑脫存在，頁巖納米孔隙的滲透性隨著壓力降低而有最著的增加，因此納米孔隙的滲流機理同樣足影響頁巖氣井生產(chǎn)特征的關(guān)鍵因素，微觀尺度的氣體解吸和納米孔隙中的氣體滑脫共同影響了頁巖氣井的生產(chǎn)衰減規(guī)律和最終可采儲量。在這種情況下，如何有效地溝通納米孔隙、降低滲流阻力成為開發(fā)頁巖氣的關(guān)鍵問題，增大破裂面積，特別是對毛細裂紋的溝通，縮短流動路徑將是頁巖氣高效開發(fā)的保證。

納米孔隙的流動規(guī)律和氣體吸附解吸規(guī)律均對壓力和溫度敏感，同時，頁巖又具有應(yīng)力敏感性^[44-45]，因此基于孔喉分布的應(yīng)力—溫度—流動耦合模型的建立，是頁巖氣藏的關(guān)鍵研究方向。

5　認識與建議

1)頁巖氣儲層存在多尺度流動機理，頁巖超低基質(zhì)滲透率及納米尺度的孔喉結(jié)構(gòu)，使天然氣在其中的流動規(guī)律與常規(guī)儲層有顯著的不同，氣體滑脫更加顯著，是其微觀尺度重要的流動機理。

2)筆者對Klinkenberg模型、B-K模型和Javadpour模型應(yīng)用于頁巖納米孔隙，通過分析的對比發(fā)現(xiàn)：Klinkenberg方程無法準確地描述頁巖的滑脫效應(yīng)，B-K模型和Javadpour模型所表征的納米孔隙的氣體表觀滲透率基本相符，Javadpour模型的表觀滲透率表達式基于壓力、溫度和氣體性質(zhì)，更有利于應(yīng)用到產(chǎn)能預(yù)測和數(shù)值模擬中，壓力和孔隙半徑是影響納米孔隙氣體滑脫效應(yīng)的主要因素，溫度和氣體摩爾質(zhì)量的影響相對較小。

3)頁巖中含有豐富的具有較強的吸附能力的有機質(zhì)，筆者建立考慮隨著壓力變化的吸附層變化的表觀滲透率計算模型，研究表明有機質(zhì)孔隙表面的氣體吸附解吸附會改變氣體的流動通道，對納米孔隙中氣體滑脫效應(yīng)存在重要的影響。

4)多尺度流動效應(yīng)和基于孔喉分布的應(yīng)力—溫度—流動耦合模型應(yīng)是頁巖氣儲層滲流機理的下一步研究方向。

 

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本文作者：葛洪魁  申潁浩  宋巖  王小瓊  姜呈馥  史鵬  王暉  楊柳

作者單位：中國石油大學(xué)(北京)非常規(guī)天然氣研究院

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