摘要：超低濃度煤層氣中甲烷體積分數(shù)低于5%，常規(guī)技術(shù)很難加以利用，而含有石英砂顆粒的流態(tài)化蓄熱裝置對超低濃度煤層氣的燃燒利用提供了平臺。為此，采用數(shù)值模擬的方法，研究了含有不同甲烷濃度的超低濃度煤層氣在流態(tài)化蓄熱裝置中的燃燒特性，并和絕熱燃燒時的工況進行了對比，分析了燃燒特性、蓄熱特性、氮氧化物生成等變化規(guī)律。結(jié)果表明，流態(tài)化蓄熱裝置在煤層氣的體積分數(shù)不低于3%時可以維持燃燒；與采用絕熱工況相比，采用蓄熱顆粒之后，燃燒反應(yīng)向布風板方向移動，并主要發(fā)生在蓄熱顆粒組成的床層以內(nèi)；燃燒后氮氧化物排放量極少。

關(guān)鍵詞：超低濃度煤層氣；流態(tài)化；蓄熱燃燒；數(shù)值模擬；燃燒特征；蓄熱特征；氮氧化合物

    煤層氣中可燃成分主要是甲烷^[1～2]。通常條件下，甲烷爆炸濃度區(qū)間為5%～15%(體積分數(shù)，下同)^[2～3]。濃度低于5%的煤層氣不能被點燃或者維持燃燒。目前，世界上幾乎所有甲烷濃度低于5%的超低濃度煤層氣都未進行回收處理就直接排向大氣，一方面造成了有限的不可再生資源嚴重浪費，另一方面也加劇了大氣污染和溫室效應(yīng)，單位質(zhì)量的CH₄對大氣溫室效應(yīng)影響GWP是CO₂的21倍。因此，合理回收利用低濃度煤層氣具有節(jié)能和環(huán)保雙重意義。

    目前，國外對超低濃度煤層氣的利用技術(shù)主要有蓄熱熱氧化技術(shù)和催化燃氣輪機技術(shù)。蓄熱熱氧化技術(shù)包括熱力雙向流反應(yīng)器(TFRR)、催化媒雙向流反應(yīng)器(CFRR)以及蜂窩整體反應(yīng)器(CMR)，TFRR已步入商業(yè)示范階段，可連續(xù)處理含CH₄濃度為0.35%的低濃度瓦斯^[3～4]；CFRR已在實驗室完成了0.1%以下濃度瓦斯的處理^[5]；CMR則要求煤層氣的濃度在0.4%才能運行，但CMR具有阻力小和體積小的優(yōu)點^[6]。而催化燃氣輪機需要煤層氣的濃度高于1%才能維持運行^[7]。我國對于超低濃度煤層氣的研究，特別是濃度低于1%的瓦斯通風氣的研究才剛剛起步，目前的研究利用技術(shù)受超低濃度煤層氣濃度波動、含塵量大等特點的影響較大。為此，提出了一種新的燃燒利用超低濃度煤層氣的方法，將流化床燃燒和蓄熱式燃燒的優(yōu)點結(jié)合起來，采用流化床反應(yīng)器作為燃燒裝置，反應(yīng)器內(nèi)填充石英砂作為蓄熱材料，從底部通入超低甲烷濃度的煤層氣。流化床反應(yīng)器就是蓄熱體，可以維持較高的溫度；反應(yīng)器上部高溫顆?？梢赃\動到反應(yīng)器下部，傳遞大量的熱量；這種燃燒裝置能夠適應(yīng)煤層氣中甲烷濃度大幅度的變化，為超低濃度煤層氣的利用提供了條件。

    流化床反應(yīng)器如圖1所示，爐體為圓柱形，直徑(D)為100mm，高度(H)為500mm，爐體下方為布風板，布風板上均勻開孔，開孔率為2.48%。布風板下方為氣體混合室，超低濃度煤層氣采用甲烷和空氣配比進行模擬，煤層氣和空氣在混合室內(nèi)混合后進入流化床反應(yīng)器，混合氣體的體積流量為0.8m³/s，過量空氣系數(shù)為1.2。床料為惰性石英砂，顆粒平均粒徑為1mm，密度為2600kg/m³。

 

   計算區(qū)域采用四面體網(wǎng)格進行劃分，網(wǎng)格數(shù)量約33×10⁴個。數(shù)值模擬建立在結(jié)構(gòu)化的網(wǎng)格基礎(chǔ)上，采用三維穩(wěn)態(tài)計算，對氣流場的求解采用SIMPLE方法求解N-S方程，氣固兩相間的湍流計算采用RNG κ-ε湍流模型^[8～9]；顆粒軌跡場采用基于拉格朗日的隨機顆粒軌道方法；對于爐內(nèi)燃燒時的輻射換熱采用P1輻射模型；對于氣相湍流燃燒采用了混合分數(shù)-概率密度函數(shù)模型^[9～10]；對于氮氧化物的生成主要考慮了熱力氮和快速氮的生成以及氮氧化物的再燃效應(yīng)，采用后處理的方法(post-processing)，在已知爐內(nèi)流場和溫度場的情況下，對氮氧化物求解組分輸運方程。

    當煤層氣中甲烷濃度低于5%時，利用常規(guī)技術(shù)很難維持燃燒，本研究利用流化床反應(yīng)器，模擬了煤層氣中甲烷濃度為3%～5%時在流態(tài)化蓄熱裝置中的燃燒情況。

   在裝置啟動之前，采用外界熱源把由石英砂組成的床料預(yù)熱到1200K，床層達到預(yù)熱溫度后停止加熱，通入超低濃度煤層氣。煤層氣經(jīng)布風板進入爐膛后迅速被高溫的石英砂顆粒加熱，達到甲烷的著火溫度，超低濃度煤層氣中的甲烷和氧氣發(fā)生燃燒氧化反應(yīng)，放出熱量，一部分熱量被混合氣體及燃燒產(chǎn)物吸收，并使其溫度升高，另一部分熱量則被石英砂顆粒吸收。氣流通過石英砂堆積的床層時，由于曳力的作用，石英砂顆粒被攜帶向上運動，并在爐膛的上部由于重力的作用回落，形成流化現(xiàn)象。由于回落的顆粒吸收了燃燒反應(yīng)放出的部分熱量，溫度較高，所以能維持床層下部區(qū)域的高溫，并為爐膛進口的混合氣體提供著火所需的熱量。

    圖2顯示了在流態(tài)化蓄熱裝置中甲烷濃度為3%、4%、5%3種工況時爐膛溫度沿高度方向的變化。其中，h/H為無量綱爐膛高度，h/H為0和h/H為1分別為爐膛底部布風板和爐膛的出口處。從圖中可以看出，3種工況下溫度沿高度方向的變化趨勢一致，在h/H小于0.2時隨著高度h的增加，溫度逐漸升高，h/H在0.2～1時溫度隨著高度的變化有下降的趨勢，這是由于流化后床層的近似高度在h/H為0.2附近，由于高溫的石英砂顆粒能維持床層的溫度，而h/H在0～0.05時由于混合氣體以常溫進入爐膛，溫度較低，隨著氣體的向上運動逐漸被加熱并發(fā)生燃燒反應(yīng)，所以h/H小于0.2時溫度逐漸升高。h/H在0.2～1時，屬于爐膛中的稀相區(qū)，稀相區(qū)的石英砂顆粒較少，而h/H為1處為爐膛的出口，所以溫度有稍微下降的趨勢，但下降曲線的斜率較小，是由于石英砂顆粒在稀相區(qū)的回落。

 

    在3種工況條件下，h/H大于0.05時爐膛溫度均大于840K，而甲烷的著火溫度為811K。當爐膛的溫度大于甲烷的著火溫度時就可以維持燃燒，這說明在煤層氣中甲烷濃度不低于3%時，利用流態(tài)化蓄熱裝置可以維持燃燒。對計算區(qū)域溫度取平均值并定義為爐膛的平均溫度，當煤層氣中甲烷濃度為5%、4%、3%時，爐膛的平均溫度分別為1256K、1080K、842K。煤層氣中甲烷濃度由5%下降到4%時，爐膛平均溫度下降，溫度下降值△T₁為176K；煤層氣中甲烷濃度由4%下降到3%時溫度下降值△T₂為238K?？梢姡S著煤層氣中甲烷濃度的下降，溫度降低，并且下降幅度有增大趨勢，可以判斷，當煤層氣中甲烷濃度低于3%時，爐膛溫度迅速降低并低于甲烷的著火溫度811K，無法維持煤層氣在爐膛中的燃燒，這和數(shù)值模擬中當煤層氣中甲烷濃度低于3%時不能燃燒的計算結(jié)果是一致的。所以流化床蓄熱裝置燃燒超低濃度煤層氣的著火極限濃度為3%。

    為了研究石英砂顆粒的蓄熱特性，需要對比研究爐膛在無石英砂蓄熱顆粒時燃燒情況，但混合氣體在甲烷濃度低于5%時無法維持燃燒，所以本研究模擬了超低濃度煤層氣在濃度低于5%時絕熱燃燒工況，并和蓄熱燃燒進行了對比。模擬工況如表1所示。

    圖3～5分別為煤層氣中甲烷在同一濃度時，蓄熱燃燒和絕熱燃燒兩種不同條件下，爐膛溫度沿高度方向的變化圖示。從圖中可以看出，工況A₂、B₂、C₂為絕熱燃燒，由于采用煤層氣和空氣的混合物常溫進入爐膛，在爐膛入口出溫度較低，并隨著高度的增加，溫度逐漸升高，溫度最高點出現(xiàn)在h/H為0.4附近。工況A₁、B₁、C₁采用石英砂蓄熱顆粒，由于石英砂顆粒的存在，使得h/H小于0.2的底部區(qū)域溫度比絕熱燃燒時溫度高，最高溫度點出現(xiàn)在矗/H為0.2附近。圖3為煤層氣中甲烷濃度為5%時，工況A₁和A₂溫度變化的情況，最高溫差△T₃為30K。圖4為煤層氣中甲烷濃度為4%時，工況B₁和B₂溫度變化的情況，最高溫差△T₄為41K。圖5為煤層氣中甲烷濃度為3%時，工況C₁和C₂溫度變化的情況，最高溫差△T₅為52K。可見，隨著煤層氣中甲烷濃度的增加，絕熱燃燒與蓄熱燃燒的最高溫差逐漸減少。

 

從圖3～5中還可以看出，采用蓄熱式燃燒時，煤層氣中甲烷濃度為5%、4%、3%的最高溫度分別為1270K、1100K、867K，最高溫度分別出現(xiàn)在h/H為0.18、0.19、0.2附近。而h/H為0.2是惰性顆粒形成床層的近似高度，由此可知，最高溫度出現(xiàn)的位置在床層的上部，并隨著煤層氣中甲烷濃度的降低略向上移，這是與煤層氣中甲烷的燃燒位置分不開的。從圖6中可以看出，隨著煤層氣中甲烷濃度的降低，甲烷完全燃盡的位置逐漸向上推移，由此造成在爐膛中出現(xiàn)最高溫度的位置逐漸上移。這是由于隨著煤層氣中甲烷濃度的降低，爐膛的溫度和石英砂顆粒的溫度降低，這樣就推遲了煤層氣中甲烷從點火到完全燃盡所用的時間，在流量一定的情況下，甲烷完全燃盡所出現(xiàn)的位置便向上推移，從而使最高溫度出現(xiàn)的位置向上推移。如圖6所示，在A₁、B₁、C₁3種工況下，h/H為0.2位置處，煤層氣中的甲烷燃盡率都接近100%，說明煤層氣中的甲烷在惰性顆粒組成的床層以內(nèi)就基本完成了燃燒反應(yīng)。

 

    圖7顯示了絕熱燃燒時煤層氣中的甲烷沿高度方向的燃盡率。對比圖6和圖7，不難看出，在絕熱燃燒條件下，煤層氣中的甲烷完全燃盡的高度在h/H為0.4附近，而采用蓄熱顆粒的條件下，煤層氣中的甲烷完全燃盡的高度出現(xiàn)在h/H為0.2附近。由于蓄熱顆粒的存在，使燃燒反應(yīng)向布風板方向推移。

   燃燒產(chǎn)物中污染物的排放情況是清潔燃燒的一個重要衡量指標。在本研究燃燒過程中產(chǎn)生的主要有害污染物為氮氧化物，主要是熱力氮和快速氮的生成以及氮氧化物的再燃效應(yīng)。經(jīng)計算，在流態(tài)化蓄熱裝置中煤層氣甲烷濃度為5%、4%、3%時，NO_x的排放量級為100、10^-2、10^-8mg/m³。氮氧化物的生成和爐膛中的溫度有著密切的關(guān)系，隨著爐膛溫度的降低，氮氧化物的生成量大幅度降低。當爐膛的平均溫度由1256K下降到1080K時，氮氧化物的生成量下降了2個數(shù)量級；當爐膛的平均溫度由1080K下降到842K時，氮氧化物的生成量下降了6個數(shù)量級，基本可忽略不計?？梢姡昧鲬B(tài)化蓄熱裝置燃燒超低濃度煤層氣，燃燒產(chǎn)物中NO_x排放量極少，可實現(xiàn)清潔燃燒。

   1) 超低濃度煤層氣在流態(tài)化床層中燃燒時溫度從布風板至床層表面沿高度方向逐漸升高，在稀相區(qū)略有下降；在流態(tài)化蓄熱裝置中煤層氣的著火極限濃度為3%。

    2) 與絕熱燃燒工況相比，采用惰性蓄熱顆粒之后，燃燒反應(yīng)向布風板方向移動，并主要發(fā)生在床層以內(nèi)，溫度最高點的位置出現(xiàn)在流態(tài)化床層的上部，并隨著煤層氣中甲烷濃度的減少略向上移。

    3) 燃燒后污染物中NO_x的排放量極少，可實現(xiàn)清潔燃燒。

    感謝國家留學基金委對本文作者的資助，使其作為聯(lián)合培養(yǎng)博士生在University of British Columbia研修，并在此期間完成本文涉及課題的研究。

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(本文作者：楊仲卿 張力 唐強 郭名女 重慶大學低品位能源利用技術(shù)及系統(tǒng)教育部重點實驗室)